效率滾降的產(chǎn)生與有機半導(dǎo)體固有特性引起的一些復(fù)雜的非線性機制有關(guān)。通常而言，傳統(tǒng)有機光電器件的電學(xué)特性是由縱向電場下的載流子動力學(xué)過程決定的。根據(jù)連續(xù)性方程，在穩(wěn)態(tài)時，空穴傳輸區(qū)及電子傳輸區(qū)的電流始終處于平衡狀態(tài)。然而有機傳輸材料的空穴和電子遷移率之間存在差異，器件中的電流平衡通常由載流子在器件內(nèi)部的積累(調(diào)控電場強度分布)或穿越器件的漏電流來實現(xiàn)(圖1A)。在OLED中，漏電流的存在不僅會產(chǎn)生嚴(yán)重的效率損耗，而且也會顯著降低器件的工作壽命。目前報道的高性能OLED利用載流子阻擋層有效地解決了漏電流問題，但不可避免地帶來載流子積累問題。器件內(nèi)部的載流子積累會產(chǎn)生嚴(yán)重的激子-極化子湮滅(如triplet-polaron annihilation，TPA，圖1B)，也將導(dǎo)致器件效率和工作壽命的下降。在材料科學(xué)家開發(fā)出具有匹配的電子和空穴遷移率的有機半導(dǎo)體材料之前，從器件物理層面探尋新的電流平衡機制，并從實驗上進行驗證，是該領(lǐng)域的科學(xué)和技術(shù)難題。
圖1：新結(jié)構(gòu)OLED及其橫向擴散層的設(shè)計
圖源：吉林大學(xué)謝文法教授團隊與香港城市大學(xué)李振聲教授團隊
研究亮點
謝文法教授團隊與李振聲教授通過深入合作，提出并成功驗證了一種新型載流子動力學(xué)機制(圖1C和1D)，即利用多數(shù)載流子的橫向擴散行為實現(xiàn)OLED中的電流平衡。基于該思路，研究團隊通過組分及界面工程(圖1E和1F)在有機半導(dǎo)體薄膜中實現(xiàn)了厘米尺度的空穴橫向擴散行為，并將該薄膜作為橫向擴散層構(gòu)建了OLED(圖1G)。借鑒電化學(xué)領(lǐng)域中的低頻交流阻抗譜技術(shù)，研究團隊在實驗上驗證了 PEDOT:PSS薄膜中載流子在橫向方向的傳輸屬于半無限擴散或有界擴散行為。
圖2：PEDOT：PSS薄膜的低頻交流阻抗譜
圖源：吉林大學(xué)謝文法教授團隊與香港城市大學(xué)李振聲教授團隊
圖3：載流子橫向擴散行為
圖源：吉林大學(xué)謝文法教授團隊與香港城市大學(xué)李振聲教授團隊
經(jīng)過組分及界面工程優(yōu)化后，PEDOT:PSS薄膜的橫向擴散系數(shù)可以從＜1.8×10?5cm2/s 提升兩個數(shù)量級至~3×10?3cm2/s。這種擴散能力的提升促進了有機薄膜中厘米尺度空穴橫向擴散行為的產(chǎn)生，并有效地增強了器件在垂直于所施加縱向電場方向上的橫向電流，為新型電流平衡機制的建立提供了基礎(chǔ)。
進一步地，研究人員通過建立基于橫向擴散層的OLED的等效電路模型(圖3G-J)，結(jié)合器件的光電性能分析，在實驗上驗證了基于橫向擴散電流的新型電流平衡機制，可以有效地解決OLED中所存在的載流子積累(圖3C和3D)及其產(chǎn)生的激子-極化子湮滅問題。
總結(jié)與展望
該研究工作的結(jié)果表明，在采用新型電流平衡機制的OLED中，載流子積累問題可以得到有效解決，器件發(fā)光效率和工作壽命得到了大幅改善。該研究為有機光電器件的結(jié)構(gòu)設(shè)計提供了一種全新思路，對推動有機半導(dǎo)體器件在照明領(lǐng)域的產(chǎn)業(yè)化發(fā)展具有重要意義。
作者：劉士浩(吉林大學(xué)電子科學(xué)與工程學(xué)院副教授、香港城市大學(xué)博士后)
